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May 30, 2023

Jeu entre diffusion et magnon

Rapports scientifiques volume 13,

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 9280 (2023) Citer cet article

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Des résultats de mesures sur le pouvoir thermoélectrique de réseaux de nanofils interconnectés de 45 nm de diamètre constitués de Fe pur, d'alliages dilués de FeCu et FeCr et de multicouches Fe/Cu sont présentés. Les valeurs de thermopuissance des nanofils de Fe sont très proches de celles trouvées dans les matériaux massifs, à toutes les températures étudiées entre 70 et 320 K. Pour le Fe pur, la thermopuissance de diffusion à température ambiante, estimée à environ − 15 \(\upmu\)V /K de nos données, est largement supplanté par la contribution positive estimée de la traînée de magnon, proche de 30 \(\upmu\)V/K. Dans les alliages dilués de FeCu et FeCr, on trouve que la thermopuissance de traînée de magnon diminue avec l'augmentation de la concentration d'impuretés jusqu'à environ 10 \(\upmu\)V/K à 10\(\%\) teneur en impuretés. Alors que la thermopuissance de diffusion est presque inchangée dans les réseaux de nanofils de FeCu par rapport au Fe pur, elle est fortement réduite dans les nanofils de FeCr en raison de changements prononcés dans la densité d'états des électrons de spin majoritaires. Les mesures effectuées sur des nanofils multicouches Fe(7 nm)/Cu(10 nm) indiquent une contribution dominante de la diffusion des porteurs de charge à la thermopuissance, comme précédemment trouvé dans d'autres multicouches magnétiques, et une annulation de l'effet magnon-drag. Les effets magnéto-résistance et magnéto-Seebeck mesurés sur des nanofils multicouches Fe/Cu permettent d'estimer le coefficient Seebeck dépendant du spin dans Fe, qui est d'environ − 7,6 \(\upmu\)V/K à température ambiante.

Dans les métaux ferromagnétiques, les électrons sont diffusés par des ondes de spin. Lorsque ces matériaux sont soumis à un gradient de température, un courant magnon circule de la région chaude vers la région froide, en interaction avec le système électronique. Semblable à la diffusion par les phonons qui conduit à des effets de traînée de phonons, l'interaction électron-magnon peut produire des effets de traînée de magnon qui contribuent positivement au coefficient Seebeck. Le pouvoir thermoélectrique absolu d'un matériau magnétique est approximativement donné par la somme de trois contributions indépendantes :

où \(S_\text {d}\) est la partie conventionnelle de diffusion d'électrons, \(S_\text {p}\) est la contribution de la traînée des phonons et \(S_\text {md}\) est le magnon -apport de traînée. La thermopuissance de diffusion dans un métal provient du déséquilibre de la distribution de Fermi-Dirac des électrons provoqué par un gradient thermique. D'après la formule de Mott1 on peut écrire :

où e est la charge électronique élémentaire, \(\lambda (\varepsilon )\) est le libre parcours moyen des électrons sur une surface de Fermi d'aire \(\Sigma\), et les dérivées sont évaluées à l'énergie de Fermi. La thermopuissance de diffusion est donc très sensible à la fois aux modifications de la structure électronique et aux mécanismes qui diffusent les électrons. À partir de travaux antérieurs, il a été constaté que la théorie de la traînée de magnon suit de près celle de la traînée de phonon1 et que \(S_\text {md}\) peut être exprimé comme1,2,3

où \(\tau _\text {em}\) est le temps de diffusion pour les collisions magnon-électron, \(\tau _\text {m}\) le temps total de relaxation de l'impulsion pour les magnons, n la densité électronique, et \ (C_\text {m}\) la capacité calorifique spécifique du magnon par unité de volume. Malgré les travaux expérimentaux et théoriques menés au cours des dernières décennies sur différents matériaux, il est encore difficile d'obtenir des preuves expérimentales de l'existence d'effets de traînée magnon. L'une des raisons est que la séparation de l'énergie thermoélectrique en ses différents composants est relativement complexe. Dans des travaux pionniers, Blatt et al.4 ont mesuré la thermopuissance dans le fer sur une large plage de températures et ont conclu que dans Fe, la traînée de magnon joue un rôle dominant. Bien que l'on s'attende à ce que la traînée de magnon soit progressivement réduite par le champ magnétique externe, peu de résultats expérimentaux ont été obtenus, montrant des effets d'amplitudes relativement faibles2,5. Des études ultérieures sur les couches minces et le fer massif et les alliages à base de Fe ont mis en évidence la contribution significative de la traînée de magnon à la thermopuissance3,6,7. En outre, la preuve de l'effet de traînée magnon dans les fils NiFe a été fournie par des mesures effectuées sur un dispositif de type thermopile8. Il a également été proposé un mécanisme de transfert de spin pour la thermopuissance magnon-drag dans les ferromagnétiques conducteurs en vrac9. Plus récemment, une contribution importante de la traînée de magnon à la thermopuissance a été rapportée dans le MnTe10 antiferromagnétique dopé au Li. De plus, l'effet thermoélectrique de traînée de magnon dans les ferromagnétiques à structure skyrmionique a été étudié théoriquement11. De plus, l'émergence de la caloritronique de spin et de nouveaux effets associés au couplage entre les courants de charge, de spin et de chaleur a créé un nouvel intérêt pour l'étude de la thermoélectricité dans les hétérostructures ferromagnétiques. Parmi ceux-ci, l'effet Seebeck de spin résultant de l'interaction entre le courant de spin magnonique induit thermiquement dans le ferromagnétique et la génération d'une tension Hall de spin (inverse) dans un métal normal adjacent a fait l'objet d'une attention particulière12,13,14. D'autre part, les nanofils ferromagnétiques obtenus par dépôt électrochimique à l'aide de modèles nanoporeux ont reçu beaucoup d'attention au cours des dernières décennies car cette approche de fabrication est très polyvalente, permettant l'étude de différents systèmes de nanofils magnétiques, tels que les nanofils simples, les réseaux de nanofils parallèles et réseaux de nanofils interconnectés15,16,17,18,19,20,21. De plus, cette approche de synthèse permet de fabriquer facilement des alliages magnétiques de composition contrôlée ainsi que des systèmes multicouches où le courant circule perpendiculairement au plan des couches (configuration CPP), ce qui est une géométrie appropriée pour étudier les propriétés de magnéto-transport géant16,22 ,23,24. Les réseaux de nanofils interconnectés sont particulièrement adaptés aux mesures thermoélectriques. En effet, dans ce système, les courants électriques et thermiques circulent globalement dans le plan du film de nanofils croisés suivant des trajets en zigzag le long des axes des nanofils25,26. Cette configuration réduit considérablement les problèmes de résistance thermique de contact, une source majeure d'erreur lorsque le gradient thermique est établi dans la direction hors du plan des membranes nanoporeuses contenant des réseaux de nanofils parallèles, en raison de la faible épaisseur des gabarits poreux. Les effets magnéto-Seebeck géants récemment rapportés dans des multicouches magnétiques constituées de réseaux de nanofils ont permis d'extraire des paramètres spin-caloritroniques fondamentaux tels que les coefficients Seebeck dépendants du spin et de réaliser des interrupteurs thermoélectriques activés magnétiquement25,27,28.

Ici, nous déterminons les contributions respectives de la traînée de magnon et de la thermopuissance de diffusion dans des réseaux de nanofils interconnectés de 45 nm de diamètre (voir Fig. 1a) constitués de Fe pur, d'alliages dilués de FeCu et FeCr et de multicouches Fe/Cu. Les résultats des mesures effectuées en fonction de la température, du champ magnétique et de la concentration en impuretés sont comparés à ceux précédemment obtenus sur des matériaux massifs. L'analyse met en évidence les influences de la nature et de la concentration des impuretés et de la nanostructuration sur les contributions de la diffusion des porteurs de charge et de la traînée des magnons à la thermopuissance dans le fer et ses alliages.

Énergie thermique des réseaux NW à base de Fe interconnectés. ( a ) Différence dans la largeur de distribution de Fermi-Dirac aux extrêmes chaud et froid de l'échantillon provoquant la thermopuissance de diffusion et schémas de l'effet magnon-traînée dans les nanofils magnétiques interconnectés. (b) Configuration de l'appareil pour la mesure du coefficient Seebeck dans le film de réseau interconnecté NW ; le champ magnétique B est le long de la direction dans le plan du film CNW. ( c, d ) Images SEM à deux grossissements des NW Fe interconnectés autoportants montrant la vue de dessus du réseau CNW avec un diamètre de 45 nm et une densité de tassement de 20 \ (\%\).

Les membranes poreuses en polycarbonate (PC) avec des pores interconnectés ont été fabriquées en exposant un film de PC de 22-\(\upmu\)m d'épaisseur à un processus d'irradiation en deux étapes29,30. La topologie des membranes a été définie en exposant le film à une première étape d'irradiation à deux angles fixes de − 25\(^\circ\) et \(+\)25\(^\circ\) par rapport à l'axe normal de l'avion du film. Après avoir fait tourner le film PC, dans le plan de 90\(^\circ\), la deuxième étape d'irradiation a eu lieu au même flux d'irradiation angulaire fixe pour finalement former un réseau de nanocanaux tridimensionnel (3D). Ensuite, les pistes latentes ont été gravées chimiquement selon un protocole précédemment rapporté31 pour obtenir des membranes poreuses 3D avec des pores de 45 nm de diamètre et une porosité volumétrique de \(20\%\). Ensuite, les modèles de PC ont été recouverts d'un côté à l'aide d'un évaporateur à faisceau électronique avec une bicouche métallique Cr (3 nm)/Au (400 nm) pour servir de cathode lors du dépôt électrochimique. Chaque réseau de nanofils croisés (CNW) remplit partiellement la membrane PC poreuse 3D, généralement autour de \(50\%\) du volume total des pores. Des réseaux purs Fe NW ont été synthétisés à température ambiante en mode potentiostatique à l'aide d'une électrode de référence Ag/AgCl et d'une contre-électrode Pt à partir d'une solution d'électrolyte composée de 0,5 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \( +\) 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). L'acidité du pH de la solution à base de Fe a été fixée à 2 et un potentiel de dépôt de - 1,2 V a été utilisé. Des réseaux NW en alliage FeCu dilué avec une teneur en Cu \(\le\) 10\(\%\) ont été développés en ajoutant entre 5 et 55 mM de CuSO\(_4\)·5H\(_2\)O dans une solution d'électrolyte contenant 0,5 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \(+\) 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). Des NF en alliage FeCr interconnectés (teneur en Cr \(\le\) 10 at. \(\%\)) ont été obtenus en ajoutant entre 5 et 50 mM de CrCl\(_3\)·4 H\(_2\)O dans un solution électrolytique contenant 0,5 M de FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O et 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). Le potentiel de dépôt était \(-1.2\) V pour les réseaux FeCu et FeCr NW. De plus, des nanofils multicouches Fe / Cu (ML) ont été fabriqués à partir d'un bain de sulfate unique en utilisant une technique d'électrodéposition pulsée en mode potentiostatique comme décrit précédemment25,32. La composition de l'électrolyte était de 1,2 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \(+\) 6 mM CuSO\(_4\)·5 H\(_2\)O \(+\) 0,485 MH \(_3\)BO\(_3\) \(+\) 0,45 M (NH\(_4\))\(_2\)SO4. Le pH était d'environ 3 (non ajusté). Les couches riches en Fe et en Cu ont été déposées à - 1,2 V et - 0,4 V par rapport à l'électrode de référence Ag/AgCl, respectivement. En utilisant ces conditions expérimentales de dépôt électrochimique et en suivant une procédure décrite ailleurs16, les vitesses de dépôt de chaque métal ont été préalablement déterminées à partir du temps de remplissage des pores. Selon cet étalonnage, le temps de dépôt a été ajusté à 200 ms et 25 s pour les couches Fe et Cu, conduisant approximativement à un empilement multicouche Fe(7nm)/Cu(10nm) composé de 400 bicouches. La multicouche Fe/Cu ne remplit que partiellement la membrane poreuse. Des mesures de thermopuissance et de magnétorésistance des réseaux ferromagnétiques de CNW ont été effectuées en fonction de la température à l'aide de configurations artisanales, comme décrit ailleurs25,27. Pour effectuer des mesures de transport électrique et thermoélectrique, la cathode a été retirée localement par gravure au plasma pour créer une configuration à deux sondes (Fig. 1b). Les contacts électriques sont réalisés par peinture Ag sur les électrodes métalliques. Les dimensions typiques des échantillons de film CNW sont de 10 mm de long, 2 mm de large et 0,022 mm d'épaisseur. Dans ce système, le courant est injecté dans la direction macroscopique du plan du film à travers le réseau de NW grâce au haut degré de connectivité électrique des CNW. Les valeurs de résistance typiques des spécimens préparés sont de l'ordre de quelques dizaines d'ohms. Pour chaque échantillon, la puissance d'entrée est maintenue en dessous de 0,1 \(\upmu\)W pour éviter l'auto-échauffement, et la résistance a été mesurée dans sa plage de résistance ohmique avec une résolution d'une partie sur 10\(^{5}\) . Comme décrit dans des travaux antérieurs25,27, le coefficient Seebeck a été mesuré en fixant une extrémité de l'échantillon au porte-échantillon en cuivre à l'aide d'une peinture argentée et d'un élément chauffant résistif à l'autre extrémité. Les cordons de tension étaient constitués de fils fins de Chromel P, et la contribution des cordons à la puissance thermoélectrique mesurée a été soustraite en utilisant les valeurs recommandées pour la thermopuissance absolue du Chromel P. Le gradient de température a été surveillé avec un différentiel de type E de petit diamètre. thermocouple. Une différence de température typique de 1 K a été utilisée dans les mesures. Les mesures électriques et thermoélectriques ont été réalisées sous vide. Pour Fe / Cu ML NWs, la variation magnétique de la résistance et du coefficient Seebeck est mesurée en balayant un champ magnétique externe entre - 8 et 8 kOe le long de la direction dans le plan des films CNW. D'autre part, pour FeCu et FeCr NWs, les mesures de thermopuissance ont été faites à champ magnétique nul, car ces matériaux présentent des effets magnéto-Seebeck inférieurs à 0,1\(\%\) à \(H =\) 8 kOe. La température des échantillons peut varier de 10 à 320 K. La structure interconnectée NW a été caractérisée à l'aide d'un microscope électronique à balayage à émission de champ (FE-SEM) après dissolution chimique du modèle polymère. Les réseaux NW forment une réplique exacte du film poreux vierge 3D et se sont avérés mécaniquement stables et autoportants, comme illustré par les images SEM présentées sur les Fig. 1c, d. La spectroscopie de rayons X à dispersion d'énergie (EDX) a fourni la composition chimique des NW d'alliage dilué à base de Fe, exprimée en pourcentage atomique dans ce travail. Pour les multicouches Fe/Cu, l'impureté Cu n'est incorporée qu'à une teneur très limitée (inférieure à 5\(\%\)) dans les couches de fer, également évaluée par analyse EDX.

La figure 2a montre l'évolution en température entre 70 et 320 K de la thermopuissance de différents réseaux de nanofils constitués d'alliages purs Fe, Fe\(_{100-x}\)Cu\(_x\) (avec \(x =\) 2 , 7, 10) et une multicouche Fe(7nm)/Cu(10nm). Pour les nanofils de Fe pur, les valeurs de thermopuissance sont positives et montrent un maximum à 16 \(\upmu\)V/K autour de \(T =\) 200 K. Globalement, il apparaît que l'introduction d'impuretés Cu dans Fe conduit à une réduction de la thermopuissance totale mesurée qui devient même négative pour Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) NWs sur presque toute la plage de température (\(\sim\) − 7 \(\upmu\ )V/K à 300K). Pour les NW multicouches Fe(7nm)/Cu(10nm), la thermopuissance mesurée est négative et varie presque linéairement avec la température. En outre, les résultats expérimentaux obtenus sur des CNW Fe de 45 nm de diamètre sont très similaires à ceux précédemment rapportés pour le fer massif4,33, comme le montre la Fig. 2b. Cette correspondance indique que la contribution de la traînée des phonons à la thermopuissance est négligeable dans Fe car ce composant est très affecté par la nanostructuration, comme récemment démontré pour le cobalt poreux3. Il apparaît donc que seules les contributions de diffusion électronique et de traînée magnon de la thermopuissance doivent être prises en compte pour décrire les propriétés thermoélectriques dans Fe, comme précédemment mis en évidence dans les travaux pionniers de Blatt4. Les données à haute température de la figure 2b montrent une décroissance quasi linéaire de S jusqu'à environ 500 K, avec une pente \(\alpha\) \(\sim\) − 0,05 \(\upmu\)V/K\ (^2\). Fait intéressant, la même relation linéaire est observée au-dessus de T \(\sim\) 200 K dans les nanofils formés à partir d'alliages dilués de FeCu (voir Fig. 2a) avec une pente similaire à celle obtenue dans le Fe massif, comme le montre la Fig. 2c. Cette tendance est corroborée par les résultats antérieurs obtenus dans des alliages massifs FeCo et FePt dilués avec une teneur en impuretés inférieure à 10\(\%\) dans la même plage de température4,7, également rapportés sur la Fig. 2c, montrant que les pentes pour tous ces Fe les alliages à base de - correspondent approximativement à \(\alpha\) \(\sim\) − 0,05 ± 0,01 \(\upmu\)V/K\(^2\).

Coefficient Seebeck mesuré de réseaux de nanofils constitués de fer pur et d'alliages dilués à base de fer. (a) Dépendance à la température de la thermopuissance S de réseaux NW de 45 nm de diamètre constitués de Fe pur, d'alliages FeCu riches en Fe et de multicouches Fe(7 nm)/Cu(10 nm). (b) Comparaison entre les courbes S(T) obtenues sur des nanofils de Fe pur, du Fe massif et des alliages à base de Fe dilué. (c) Valeurs estimées de la pente \(\alpha\) de la décroissance linéaire de S(T) pour T \(\ge\) 200 K pour les alliages à base de Fe massif et dilué à base d'impuretés inférieures à 10\( \%\). La zone ombrée montre les valeurs de \(\alpha\) dans la plage − 0,05 ± 0,01 \(\upmu\)V/K\(^2\).

La figure 3a montre la thermopuissance magnon-drag dépendante de la température \(S_\text {md}\) pour les réseaux de nanofils Fe et Fe\(_{100-x}\)Cu\(_x\) obtenus en soustrayant la contribution diffusive à la thermopuissance mesurée. Dans l'ensemble, ces résultats indiquent que le pouvoir thermoélectrique positif de traînée de magnon, qui atteint la valeur estimée de 30 \(\upmu\)V/K à température ambiante (TA) dans le fer pur, est progressivement diminué en raison de l'augmentation de la teneur en impuretés. dans Fe, alors que le thermopouvoir de diffusion est peu affecté dans ces alliages dilués. D'autre part, il est très probable que la contribution de la traînée de magnon à la thermopuissance soit négligeable dans les CNW multicouches Fe / Cu (voir Fig. 2a), non seulement en raison de la présence de quelques pour cent d'impuretés Cu dans le nm -des couches ferromagnétiques épaisses mais aussi du fait de l'évolution linéaire de la thermopuissance mesurée avec la température. En raison de la configuration courant-perpendiculaire au plan (CPP) de la multicouche Fe/Cu, \(S_\text {Fe/Cu}\) est principalement déterminée par la thermopuissance du métal ferromagnétique, qui est nettement supérieure à celle de Cu, comme déjà démontré dans des études antérieures sur les multicouches Co/Cu, CoNi/Cu et NiFe/Cu27. En effet, le coefficient Seebeck de la multicouche Fe/Cu dans la direction perpendiculaire aux couches peut être exprimé à partir des propriétés de transport correspondantes en utilisant les règles de Kirchhoff as27,34

Ici \(S_\text {Fe}\), \(S_\text {Cu}\) et \(\rho _\text {Fe}\), \(\rho _\text {Cu}\) représentent le la thermopuissance et la résistivité électrique de Fe et Cu et \(\gamma =\) \(t_\text {Fe}\)/\(t_\text {Cu}\) est le rapport d'épaisseur des couches Fe et Cu. De l'éq. (4), en utilisant la valeur expérimentale à TA pour la multicouche Fe/Cu avec \(\gamma\) = 0,7 (S \(\sim\) − 11 \(\upmu\)V/K), et les valeurs globales pour \(S_\text {Cu}\), \(\rho _\text {Fe}\) et \(\rho _\text {Cu}\), nous estimons la valeur de \(S_\text {Fe} \) \(\sim\) − 14,5 \(\upmu\)V/K à T = 300 K. Par ailleurs, la thermopuissance du fer ainsi évaluée dépend peu de la valeur exacte de \(\gamma\). En effet, les valeurs RT pour \(S_\text {Fe}\) sont − 15,5 \(\upmu\)V/K et − 13,5 \(\upmu\)V/K pour \(\gamma\) = 0,5 et \(\gamma\) = 1, respectivement. Comme prévu, la thermopuissance de diffusion de Fe déduite de l'Eq. (4) est plus négative que la valeur mesurée dans la multicouche Fe/Cu puisque le thermopouvoir du cuivre élémentaire est positif (1,8 \(\upmu\)V/K à T = 300 K). Il est à noter que cette estimation de \(S_\text {Fe}\) coïncide remarquablement bien avec celle obtenue à RT en utilisant la valeur moyenne de \(\alpha\) extraite des données de la Fig. 2c. Globalement, notre analyse montre que le thermopouvoir de diffusion est négatif dans Fe, comme il l'est aussi dans Co et Ni, même si ces 2 autres métaux ont des valeurs absolues plus élevées, proches de − 30 \(\upmu\)V/K et − 20 \ (\upmu\)V/K à T = 300 K, respectivement1,3,35,36.

Magnon-drag thermopower de fer pur et de nanofils d'alliage dilué à base de fer. (a) Dépendance à la température de la thermopuissance de traînée de magnon estimée \(S_\text {md}\) des réseaux NW constitués de Fe pur et d'alliages dilués de FeCu et de Fe massif à basse température (symboles ouverts de 33). Toutes les données ont été obtenues en soustrayant la même contribution négative linéaire \(\alpha T\) (avec \(\alpha = -0.05 \pm 0.01\, \upmu\)V/K\(^2\)) à la mesure thermoélectricité. La ligne pointillée est le résultat du calcul avec Eq. (2) conduisant à \(S_\text {md}\) \(=\) \(\beta T^{3/2}\) avec \(\beta \sim\) 0,018 \(\upmu\)V /K\(^{5/2}\). (b) Évolution des valeurs estimées de \(S_\text {md}\) à température ambiante pour divers alliages dilués à base de Fe : FeCu NWs (présent travail), FeCo7 et FePt4.

Toutes les courbes \(S_\text {md}\)(T) de la Fig. 3a montrent une augmentation monotone avec la température suivie d'une tendance à la saturation ou d'un large pic. La saturation ou le maximum de la variation de température de la thermopuissance magnon-drag se produit à une température plus basse, plus la teneur en Cu dans l'alliage est élevée. Alors que pour le Fe pur, la saturation se produit autour de RT, elle apparaît dès 150 K pour l'échantillon Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\). Les symboles ouverts sur la Fig. 2a correspondent à l'évolution à basse température de la thermopuissance de traînée de magnon dans Fe massif, obtenue en soustrayant la même composante linéaire négative \(-\alpha T\) des données expérimentales in33. Dans la Fig. 3a, il est également montré que les données suivent la loi \(T^{3/2}\) prédite pour la thermopuissance magnon-drag qui, selon l'Eq. (3), peut être exprimé comme2,3

avec \(k_\text {B}\) la constante de Boltzmann, D la rigidité de l'onde de spin et \(L(0) =\) 4.45. En supposant que les magnons sont diffusés principalement par les électrons, c'est-à-dire que le facteur (1 \(+\) \(\tau _\text {em} / \tau _\text {m}\)) est proche de 13,7, le pointillé la ligne de la Fig. 3a représente le calcul utilisant l'Eq. (5) avec \(D =\) 245 meV \(\mathring{A}^2\), en accord avec les valeurs rapportées dans la littérature37,38. L'équation (5) prédit donc une augmentation sous la forme \(\beta T^{3/2}\) avec l'augmentation de la température avec \(\beta \sim\) 0,018 \(\upmu\)V/K\(^{ 5/2}\), qui est également proche de la valeur de \(\beta \sim\) 0,016 \(\upmu\)V/K\(^{5/2}\) rapportée précédemment par Blatt4. De plus, il convient de noter que le pouvoir thermique de traînée magnon des nanofils de Fe de 45 nm de diamètre au-dessus de \(T =\) 75 K est parfaitement en ligne avec les données obtenues sur le Fe massif dans la gamme des basses températures. La figure 3b montre l'évolution de la thermopuissance de traînée magnon \(S_\text {md}\) à température ambiante en fonction de la teneur en impuretés dans les alliages FeCu, FeCo et FePt. Là encore, les données de cette figure ont été obtenues en soustrayant les valeurs expérimentales d'une seule valeur de − 15 \(\upmu\)V/K correspondant à la thermopuissance de diffusion commune pour tous ces alliages dilués à base de fer évalués à \(T = \) 300 K. Bien que les valeurs diffèrent quelque peu entre les différents types d'alliages, la même tendance peut être observée. Le pouvoir thermique de traînée de magnon diminue progressivement au fur et à mesure que la teneur en impuretés augmente, passant d'une valeur proche de 30 \(\upmu\)V/K en Fe pur à des valeurs proches de 10 \(\upmu\)V/K pour Fe\(_ Alliages {90}\)Cu\(_{10}\) et Fe\(_{90}\)Co\(_{10}\). Malgré les travaux théoriques limités décrivant la diffusion des ondes de spin par les défauts39,40, il est probable que la réduction de la thermopuissance magnon-drag dans le fer en vrac et dans les nanofils puisse être attribuée à une augmentation de la diffusion magnon-impureté.

La figure 4 montre l'évolution en température entre 70 et 320 K de la thermopuissance des NF FeCr pour une concentration en Cr jusqu'à 10\(\%\). Les résultats obtenus pour ces alliages FeCr dilués sont profondément différents de ceux discutés précédemment sur les Figs. 2 et 3. D'une part, la réduction de S suite à l'introduction des impuretés Cr est significativement plus faible que pour les autres éléments impuretés et le thermopouvoir reste positif à toutes les températures même pour le Fe\(_{90}\)Cr\ (_{10}\) échantillon. De plus, pour de faibles concentrations de Cr (\(x =\) 0,6 et 1,5), il y a même une augmentation significative de S par rapport au Fe pur dans le domaine des hautes températures, par exemple S augmente de \(\sim\) 12 \( \upmu\)V/K dans Fe pur à \(T =\) 320 K à \(\sim\) 14 \(\upmu\)V/K dans Fe\(_{99.4}\) Cr\(_ {0.6}\). Les différences très marquées avec FeCu NWs sont également illustrées sur les Fig. 4b,c. La figure 4b montre la variation de la thermopuissance RT en fonction de la concentration en impuretés pour les deux types d'alliages, où une diminution beaucoup plus importante de la thermopuissance peut être observée pour les alliages FeCu par rapport aux alliages FeCr. La figure 3c montre les décalages contrastés des maxima dans les courbes expérimentales S(T) pour les NW des alliages FeCu et FeCr. Les résultats de la Fig. 4c montrent que le maximum de la courbe S(T) pour Fe pur à \(T =\) 180 K chute à \(T =\) 100 K pour Fe\(_{90}\)Cu \(_{10}\) tandis que pour les alliages FeCr, l'augmentation maximale pour augmenter la teneur en Cr et atteint environ RT pour Fe\(_{90}\)Cr\(_{10}\).

Caractéristiques thermoélectriques de nanofils en alliage FeCr dilué. ( a ) Dépendance à la température de la thermopuissance S des NW en alliage FeCr dilué par rapport aux NW en Fe pur. (b) Variation du coefficient RT Seebeck de FeCr et FeCu NWs en fonction de la teneur en impuretés. (c) Évolution des maxima des courbes S(T) pour les alliages FeCu et FeCr en fonction de la teneur en impuretés. (d) Comparaison entre la variation de la thermopuissance de diffusion estimée \(S_\text {d}\) des FeCr NWs en fonction de la teneur en Cr et le coefficient Seebeck total mesuré des NiCr et CoCr NWs de41. Toutes les données en (d) sont à température ambiante.

Ce comportement contrasté pour les alliages FeCr dilués provient d'une forte modification du thermopouvoir de diffusion, en accord avec les résultats antérieurs obtenus sur CoCr et NiCr NWs41. En effet, comme le montre la figure 4d, le coefficient Seebeck mesuré de NiCr à température ambiante change soudainement de signe de négatif (− 20 \(\upmu\)V/K pour le Ni pur) à des valeurs positives relativement importantes avec l'ajout d'impuretés de Cr dans Ni (18 \(\upmu\)V/K pour le Ni\(_{93}\)Cr\(_{7}\)). De même, pour les CNW CoCr, la thermopuissance mesurée à température ambiante chute rapidement de − 28 \(\upmu\)V/K pour le Co pur à des valeurs négatives beaucoup plus petites approchant − 5 \(\upmu\)V/K pour le Co\(_{ 95}\)Cr\(_{5}\) CNW (voir Fig. 4d). Ces résultats peuvent être expliqués sur la base d'un état lié virtuel passant par le niveau de Fermi dans la bande de spin up de sorte que le spin minoritaire domine la conduction électrique42,43,44. Nous pensons que ces résultats obtenus sur les réseaux NW constitués d'alliages dilués de FeCr sont également cohérents avec des changements prononcés dans la densité d'états pour les électrons de spin majoritaires. En utilisant une plage de température très étroite entre 250 et 320 K, nous avons tenté d'extraire pour chacune des courbes S(T) obtenues sur FeCr NWs la pente de la décroissance de la thermopuissance et de rapporter l'évolution de la contribution de la thermopuissance de diffusion ainsi estimée à RT comme fonction de la concentration en Cr. Malgré l'incertitude relativement élevée dans les valeurs estimées de diffusion de thermopuissance, il ressort de la Fig. 4d que le comportement global des CNW en alliage FeCr dilué est en accord très raisonnable avec ceux précédemment obtenus pour les CNW NiCr et CoCr41. De plus, en supposant que la thermopuissance de diffusion est négligeable pour Fe\(_{90}\)Cr\(_{10}\) CNW, comme suggéré sur la Fig. 4d, la courbe S(T) obtenue pour cet alliage (voir Fig. .4a) est dominé par la composante de traînée magnon sur toute la gamme de température. De plus, la thermopuissance à température ambiante (autour de 10 \(\upmu\)V/K) coïncide remarquablement bien avec la contribution de la traînée de magnon estimée pour Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) et Fe Alliages \(_{90}\)Co\(_{10}\) illustrés à la Fig. 3b. Les résultats obtenus sur les CNW FeCr renforcent la cohérence globale de notre analyse sur les contributions respectives de la diffusion électronique et de la traînée magnon à la thermopuissance dans les alliages de fer dilué et le fer pur.

La figure 5a montre les mesures de la magnétorésistance RT (MR) et de la magnétothermoélectricité (MTP) pour le réseau Fe(7 nm)/ Cu(10 nm) ML NW. Ici, MR(H) \(=\) (\(R(H) - R_\text {sat})/R_{0}\), avec R(H) étant la résistance à une valeur de champ magnétique externe donnée H , \(R_\text {sat}\) la résistance au champ de saturation, et \(R_{0}\) la résistance à \(H =\) 0. De même, MTP(H) \(=\) ( \(S(H) - S_\text {sat})/S_{0}\), avec S(H) le coefficient Seebeck à une valeur de champ magnétique externe donnée H, \(S_\text {sat}\) le Coefficient Seebeck au champ de saturation, et \(S_{0}\) le coefficient Seebeck à \(H =\) 0. En raison des valeurs négatives du coefficient Seebeck dans les multicouches Fe/Cu, les valeurs MTP sont également négatives. Comme le montre la figure 5a, l'effet MTP (\(\sim\) 16\(\%\)) à température ambiante est environ 4 fois plus important que l'effet MR correspondant (\(\sim\) 4\(\%\ )). Cela contraste avec les mesures précédemment effectuées sur les réseaux 3D NiCo/Cu et Co/Cu NW, où les amplitudes des effets MR et MTP sont similaires à RT25,26. Cependant, un effet MTP beaucoup plus important par rapport à l'effet MR a été trouvé dans les réseaux NiFe/Cu NW avec une faible concentration de Fe dans l'alliage45. La figure 5b montre la dépendance à la température des rapports MR et MTP pour les NW Fe/Cu interconnectés. Comme on le voit, le rapport MR montre une augmentation monotone avant d'atteindre un plateau à MR \(\sim\) 11\(\%\) à basse température. Ceci est attendu en raison de la saturation de la résistivité à basse température et de la disparition de l'effet de mélange de spin. D'autre part, la valeur de −MTP montre une augmentation prononcée avec la diminution de la température, avec des valeurs dépassant 30\(\%\) autour de \(T =\) 100 K. Ce comportement est également cohérent avec les mesures précédentes de dépendance à la température de la MTP pour les réseaux NiFe/Cu ML NW27.

Magnéto-thermoélectricité géante dans les réseaux de nanofils Fe/Cu. (a) Courbes de magnétorésistance à température ambiante (côté gauche, en bleu) et magnéto-Seebeck (côté droit, en orange) obtenues en balayant un champ magnétique externe le long de la direction dans le plan d'un Fe(7 nm)/Cu(10 nm) réseau NW multicouche. (b) Variation avec la température des ratios MR et MTP. (c) Variation linéaire de \(\Delta S(H) = S(H) - S_\text {AP}\) vs \(\Delta G = 1/R(H) - 1/R_\text {AP} }\) à différentes températures mesurées, illustrant les caractéristiques de Gorter-Nordheim pour l'échantillon interconnecté Fe/Cu NW (Eq. 6). La zone ombrée indique l'incertitude des données. (d) Variation de température des coefficients Seebeck mesurés à des champs appliqués nuls \(S_\text {AP}\) et à des champs magnétiques saturants \(S_\text {P}\) ainsi que les coefficients Seebeck dépendants du spin calculés correspondants \ (S_\uparrow\) et \(S_\downarrow\) en utilisant les équations. (9) et (10). Les barres d'erreur reflètent l'incertitude des mesures électriques et de température et sont fixées à deux fois l'écart type, rassemblant 95\(\%\) de la variation des données.

Le fait que la thermopuissance soit dominée par la diffusion d'électrons dans les réseaux Fe/Cu ML NW est également soutenu par la variation linéaire entre le coefficient Seebeck dépendant du champ S(H) et l'inverse de la résistance dépendant du champ 1/R(H) , comme le montre la figure 5c à certaines températures sélectionnées. Ces courbes correspondent aux tracés de Gorter-Nordheim pour la thermopuissance de diffusion dans les métaux et alliages1. Dans le cas des multicouches magnétiques, la relation Gorter–Nordheim peut s'écrire25,46 :

où A \(=\) \((S_{0}R_{0} - S_\text {sat}R_\text {sat})/(R_{0} - R_\text {sat})\) et B \(=\) \(R_{0}R_\text {sat} (S_\text {sat} - S_{0})/(R_{0} - R_\text {sat})\). Des caractéristiques similaires ont déjà été signalées pour les réseaux interconnectés Co/Cu, Co\(_{50}\)Ni\(_{50}\)/Cu et NiFe/Cu NW25,26,27.

En utilisant le modèle simple de résistance série à deux courants pour le transport perpendiculaire d'électrons à travers des multicouches magnétiques et en supposant que les couches de l'empilement multicouche sont minces par rapport aux longueurs de diffusion de spin (longue limite SDL), les thermopuissances correspondantes \(S_\text {AP}\) et \(S_\text {P}\) pour les configurations antiparallèle (AP) et parallèle (P) sont données par46,47

et

où \(\rho _\uparrow\), \(\rho _\downarrow\) et \(S_\uparrow\) , \(S_\downarrow\) sont des résistivités et des coefficients Seebeck séparés pour les canaux de spin majoritaires et minoritaires. Par conséquent, en utilisant les équations. (7) et (8), les coefficients Seebeck pour les électrons spin-up et spin-down peuvent être écrits comme25

et

où \(\beta = (\rho _\downarrow - \rho _\uparrow )/(\rho _\downarrow + \rho _\uparrow )\) désigne le coefficient d'asymétrie de spin pour la résistivité. Des effets de magnétorésistance géante CPP (GMR) sont observés dans les NW Fe / Cu, comme illustré sur la figure 5a. Pour un système CPP-GMR avec des épaisseurs de couche individuelles proches de 10 nm, il a été constaté que la contribution de la diffusion de masse est nettement supérieure à la contribution de la diffusion d'interface16 de sorte que MR \(\sim \beta ^2\) où MR \( = (R_\text {AP}-R_\text {P})/R_\text {AP}\) avec \(R_\text {AP}\) et \(R_\text {P}\) la résistance électrique pour les arrangements antiparallèles (ou aléatoires dans une longue limite SDL48) et parallèles, respectivement. La figure 5d montre les évolutions de température de \(S_\text {AP}\), \(S_\text {P}\), \(S_\uparrow\) et \(S_\downarrow\) pour les NW Fe/Cu interconnectés . À température ambiante, les valeurs estimées sont \(\beta \approx\) 0,21, \(S_\uparrow = -\) 14,2 \(\upmu\)V/K et \(S_\downarrow = -\)6,6 \( \upmu\)V/K. En dessous de RT, les différents coefficients Seebeck diminuent presque linéairement avec la diminution de la température, ce qui indique également que la thermopuissance de diffusion est le mécanisme dominant. Des résultats similaires ont été obtenus sur les réseaux Co/Cu, CoNi/Cu et NiFe/Cu ML NW25,27,49. D'après l'analyse, la valeur RT estimée pour (\(S_\uparrow - S_\downarrow\)) de − 7,6 \(\upmu\)V/K pour Fe/Cu NWs est similaire à celle rapportée précédemment pour Co/Cu26 et CoNi/Cu25 NF bien qu'il soit beaucoup plus petit que pour les NF multicouches NiFe/Cu avec une faible teneur en Fe dans l'alliage (\(S_\uparrow - S_\downarrow\) \(\sim\) − 20 \(\upmu\ )V/K à TA pour Ni\(_{97}\)Fe\(_{3}\)/Cu NWs, voir45).

Dans ce travail, nous avons déterminé les contributions respectives de la traînée de magnon et de la diffusion thermique à la thermopuissance des nanofils de Fe purs et des nanofils basés sur des alliages dilués de FeCu et FeCr ayant des concentrations de Cu et Cr comprises entre 1 et 10 % atomiques. Les réseaux de nanofils ferromagnétiques interconnectés ont été développés par électrodéposition dans des membranes polymères poreuses 3D. Des mesures dépendantes de la température ont également été effectuées sur un échantillon de nanofils multicouches Fe(7 nm)/Cu(10 nm) présentant une magnétorésistance géante et des effets magnéto-Seebeck géants. La multicouche Fe/Cu a été obtenue par un procédé d'électrodéposition pulsée à partir d'une seule solution d'électrolyte. Toutes les mesures ont été effectuées dans la direction du plan du film, tout en limitant les courants électriques et thermiques le long des segments NW du réseau NW interconnecté. La thermopuissance de Fe NWs de 45 nm de diamètre montre les mêmes valeurs positives et la même dépendance à la température que le fer massif avec un maximum dans la courbe S(T) autour de \(T =\) 200 K et une valeur de 14 \(\upmu\)V /K à température ambiante. L'introduction d'impuretés de cuivre entraîne une forte diminution du pouvoir thermique total mesuré qui devient négatif pour l'alliage Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\). Les résultats obtenus sur les NF FeCu sont similaires à ceux précédemment obtenus sur les alliages massifs FeCo et FePt dilués. Les dépendances linéaires de la thermopuissance observées dans le domaine des hautes températures montrent des pentes négatives très similaires pour le fer pur et les différents alliages et permettent une estimation de la thermopuissance de diffusion. Pour le fer pur, la valeur de thermopuissance de diffusion estimée de − 15 \(\upmu\)V/K à \(T =\) 300 K est nettement supérieure à celle estimée dans les travaux pionniers de Blatt (\(\sim\) \(- 5\) \(\upmu\)V/K). Cette valeur est cependant inférieure à celles mesurées sur Ni et Co purs, respectivement proches de − 20 \(\upmu\)V/K et − 30 \(\upmu\)V/K à \(T =\) 300 K. De notre analyse, il s'ensuit que la contribution de l'effet magnon-traînée est dominante dans Fe, atteignant des valeurs positives maximales proches de 30 \(\upmu\)V/K à température ambiante. Notre estimation de la contribution de la traînée de magnon à la courbe S(T) entre 70 et 320 K dans les NW de Fe pur concorde très bien avec les estimations précédentes à très basses températures dans le Fe massif. Nos résultats démontrent clairement la réduction de la thermopuissance magnon-drag dans les réseaux de nanofils constitués d'alliages dilués de FeCu et FeCr avec une concentration croissante d'impuretés. Pour les deux types d'alliages de nanofils, la thermopuissance magnon-drag à température ambiante chute à environ 10 \(\upmu\)V/K à une teneur en impuretés de 10\(\%\). Il apparaît également que l'introduction d'impuretés de Cr dans les nanofils de Fe réduit non seulement la thermopuissance de traînée de magnon, mais affecte également fortement la contribution de la diffusion des porteurs de charge. Bien que dans les alliages NiCr dilués, une inversion de signe de la thermopuissance de diffusion du négatif au positif ait même été observée, l'effet d'impureté dans les NW FeCr conduit à une chute prononcée de la thermopuissance de diffusion négative, comme cela a également été récemment trouvé dans les CNW CoCr. La thermopuissance des nanofils multicouches Fe (7 nm) / Cu (10 nm) est négative avec une dépendance linéaire à la température et obéit à la règle de Gorter-Nordheim, indiquant que la contribution de la diffusion des porteurs de charge est le mécanisme dominant contribuant à la thermopuissance dans les multicouches magnétiques . Un thermopouvoir négatif d'environ − 11 \(\upmu\)V/K est mesuré à température ambiante, ce qui peut être remarquablement bien relié à un thermopouvoir diffusif d'environ − 15 \(\upmu\)V/K pour les couches constitutives de Fe. La magnétorésistance géante et les effets magnéto-Seebeck ont ​​été mesurés avec des amplitudes de 4\(\%\) et 16\(\%\) à température ambiante, respectivement. Les rapports MR et MTP atteignent environ 10\(\%\) et 35\(\%\) à \(T =\) 100 K, respectivement. Pour Fe/Cu NWs, la valeur RT estimée du coefficient Seebeck dépendant du spin (\(S_\uparrow - S_\downarrow\)) de − 7,6 \(\upmu\)V/K est similaire à celle rapportée précédemment pour Co /Cu et CoNi/Cu NWs.

Toutes les données générées et analysées au cours de l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Ce travail a été en partie soutenu par la Communauté Wallonie/Bruxelles (ARC 18/23-093) et le Fonds belge de la Recherche Scientifique (FNRS). NM reconnaît le Research Science Foundation of Belgium (FRS-FNRS) pour son soutien financier (bourse FRIA). FAA est chercheur associé au FNRS. Les auteurs tiennent à remercier le Dr E. Ferain et la société it4ip pour la fourniture de membranes en polycarbonate.

Ces auteurs ont contribué à parts égales : Nicolas Marchal, Tristan da Câmara Santa Clara Gomes, Flavio Abreu Araujo et Luc Piraux.

Institute of Condensed Matter and Nanosciences, Université catholique de Louvain, Place Croix du Sud 1, 1348, Louvain-la-Neuve, Belgium

Nicolas Marchal, Tristan da Câmara Santa Clara Gomes, Flavio Abreu Araujo & Luc Piraux

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NM a réalisé la plupart des expériences et analysé les données. T.dS.CG a analysé les données et contribué à la rédaction du manuscrit. La FAA a analysé les données et contribué à la rédaction du manuscrit. LP a contribué aux idées initiales, a analysé les données et a contribué à la rédaction du manuscrit. Les auteurs ont lu et approuvé le manuscrit final.

Correspondance à Luc Piraux.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Marchal, N., da Câmara Santa Clara Gomes, T., Abreu Araujo, F. et al. Interaction entre la thermopuissance de diffusion et de traînée de magnon dans les réseaux de nanofils de fer pur et d'alliage de fer dilué. Sci Rep 13, 9280 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36391-y

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Reçu : 15 décembre 2022

Accepté : 02 juin 2023

Publié: 07 juin 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-36391-y

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